Tamara Smart foi vista pela última vez estrelando em "Guia de uma babá para caçar monstros", de Rachel Talalay, ao lado de Oona Laurence, Indya Moore e Tom Felton. Baseado na trilogia do livro best-seller homônimo de Joe Ballarini, o filme segue a babá Kelly Ferguson (Smart) que está a cargo de ser sequestrada por monstros. Kelly é recrutada por uma sociedade secreta de babás duronas, que protegem crianças destinadas a mudar o mundo. O filme foi transmitido pela Netflix a partir de 15 de outubro de 2020.
Em 2020, Tamara foi vista em "Artemis Fowl", de Kenneth Branagh, ao lado de Ferdia Shaw e Lara McDonnell. O filme é baseado no romance para jovens adultos homônimo de Eoin Colfer. É centrado em Artemis Fowl (Shaw), um jovem prodígio do crime, que caça uma sociedade secreta de fadas para encontrar seu pai desaparecido. Tamara será vista como o papel de 'Juliet Butler', que é a sobrinha e protegida de Domovoi Butler (interpretado por Nonso Anozie).
Em 2019, ela foi vista no aclamado reboot da Nickelodeon da série de sucesso "Are You Afraid of the Dark" ao lado de Lyliana Wray, Sam Ashe Arnold, Miya Cech e Jeremy Ray Taylor. A série de três partes segue a vida da Midnight Society e o que acontece com o grupo quando os terríveis eventos de sua história começam a acontecer em sua pequena cidade.
Em 2018, Tamara também fez parte do elenco da BBC da minissérie de drama policial do Hulu, "Hard Sun" no papel de 'Hailey Hicks' ao lado de Jim Sturgess e Agyness Deyn. A série seguiu dois detetives com pontos de vista opostos são forçados a trabalhar juntos em um mundo criminoso pré-apocalíptico.
Tamara fez sua estreia na televisão em 2015 aos 10 anos de idade, estrelando o remake da série de comédia da BBC, "The Worst Witch", contracenando com Bella Ramsey, Clare Higgins e Raquel Cassidy. Ela foi vista como o papel de 'Enid Nightshade' uma das bruxas do primeiro ano na Cackle Academy, cujas vidas são cheias de poções, feitiços e vassouras - e um desastre após o outro.
Tamara mora em Londres e se formou em dança.
