Grahame Bond começou sua carreira no entretenimento na Sydney University nos anos 60 como aluno fundador da Architecture Revue. Esses programas também envolveram seus amigos da universidade Geoffrey Atherden, Peter Weir, Peter Best e Rory O'Donoghue.
Em 1970, Bond escreveu e interpretou Hamlet on Ice e, em 1971, criou a série de TV australiana Aunty Jack. Este show inovador foi um sucesso tão grande que outros o seguiram, incluindo Flash Nick From Jindavick, Wollongong The Brave e The Off Show. Em 1997, Aunty Jack apareceu na televisão britânica em Not the Aunty Jack Show no LWT. Em 1978, Bond e Jim Burnett escreveram o musical Boys Own McBeth, que fez uma turnê pela Austrália com sucesso por dois anos e também tocou em Los Angeles.
Na década de 1980, Bond escreveu e produziu o musical Captain Bloody para o The Elizabethan Theatre Trust. Ele trabalhou extensivamente com seu parceiro musical Rory O'Donoghue, ganhando em 1981 o prêmio de música AFI pela trilha sonora Fatty Finn. Um destaque da década de 1980 foi a apresentação de comédia stand-up na abertura de Sanctuary Cove no mesmo projeto de Frank Sinatra. Em 1990, Bond abriu sua própria agência de publicidade, conquistando muitos clientes de primeira linha antes de vendê-la em 1996 pela oportunidade de viajar. Foi no exterior que Bond foi convidado para hospedar Better Homes and Gardens, o triplo programa de estilo de vida vencedor do Prêmio Logie da Austrália.
Nos últimos anos, Bond viajou para alguns lugares notáveis como aventureiro. Ele passou um tempo na Jordânia com arqueólogos australianos e, a partir dessa experiência, produziu um documentário de meia hora, The Volunteer. Ele fez trekking no Nepal, canoagem em Kakadu, pedalou de Hanói a Saigon e viajou para Papua, Nova Guiné, para filmar outro documentário.
