Jeff nasceu no Brooklyn e estudou na Erasmus High School.Após o colegial, ele fez um curso de teatro e trabalhou em sociedades anônimas por dois anos.Seu próximo papel foi o de oficial na Segunda Guerra Mundial.Depois que ele foi dispensado do serviço, ele ficou ocupado atuando em dramas e comédias de rádio até que foi assinado pela Universal.Nos anos cinquenta, Jeff se tornaria uma estrela, fazendo faroestes e filmes de ação.Ele foi indicado ao Oscar por seu papel como Cochise em Broken Arrow (1950).Em seguida, ele interpretou o papel de Cochise em duas sequências: The Battle at Apache Pass (1952) e Taza, Son of Cochise (1954).Embora seus prematuros cabelos grisalhos e feições bronzeadas tenham lhe servido bem em seus faroestes e filmes de ação, o estúdio também o colocou em novelas e filmes de fantasia.Em seus filmes, suas protagonistas incluíram Maureen O'Hara, Rhonda Fleming, Jane Russell, Joan Crawford e June Allyson.Pouco depois de seu último filme Merrill's Marauders (1962), Jeff morreu, aos 42 anos, de envenenamento no sangue após uma operação de hérnia de disco.
