Toni foi educado na Escola de Garotas de Mary Datchelor em Camberwell e na Royal Academy of Music. Ela originalmente treinou como enfermeira, mas entrou no show business, viajando pelo mundo com seu marido Dave Arthur como um duo de música folclórica na década de 1960. Ela então decidiu que preferia entreter as crianças, então desenvolveu seu próprio show, chamado Music Box de Toni Arthur, que foi projetado para ajudar as crianças a apreciar a música. O show focou no folclore britânico e se tornou muito popular entre o público jovem. Isso levou Toni a uma carreira televisiva como apresentadora / cantora em programas para crianças, com destaque para "Play Away", "Play School", "Seeing and Doing" e "Watch This Space". Entre seus trabalhos na televisão, Toni dedica muito do seu tempo ao trabalho voluntário com jovens. Toni e Dave têm dois filhos, Jônatas e Timóteo. Em seu tempo livre, ela gosta de estudar o folclore feminino, fazer cosméticos e aprender qualquer novo instrumento musical estranho - ela possui 14 instrumentos musicais, até agora, e pode tocar em cada um deles.