Mary Chronopoulou nasceu em 1933, em Atenas, na Grécia. Ela estudou na Escola de Teatro do Teatro Nacional Grego, onde fez sua estréia no palco em 1953 como membro do Coro em "Hipólito" de Eurípides. Ela teve uma carreira teatral frutífera, aparecendo em muitas peças, como "The Little Foxes" de Lillian Hellmann (como Regina), "The Fugitive Kind" de Tennesse Williams (como Carol), "Look Back in Anger" de John Osborne (como Alison Porter) ) e "Os Inimigos" de Maxim Gorky (como Tatiana Bartin). Ela também era muito ativa em filmes, tocando uma grande variedade de partes em comédias, musicais, melodramas e filmes noirs. Ela também cantou em algumas de suas peças e filmes; Algumas das músicas que ela realizou nos musicais de 1960 ainda são populares na Grécia.
