Filho de um agrimensor, Charles Gray nasceu e foi criado em Queen's Park, Bournemouth. Como um jovem ator, ele recebeu seu treinamento vocal na Royal Shakespeare Company em Stratford-upon-Avon e no Old Vic, tendo abandonado há muito tempo seu primeiro emprego como escriturário de um agente imobiliário. Sua voz se tornaria uma de suas ferramentas mais valiosas. Na verdade, a partir de janeiro de 1966, ele sutilmente, quase imperceptivelmente, dublado para Jack Hawkins depois que este ator se tornou incapaz de falar suas falas devido a um câncer na garganta. Anos depois, a voz característica de Gray foi ouvida regularmente em comerciais de televisão.
A estréia teatral de Gray veio em 1952 no papel de Charles the Wrestler (ele media 6 pés, 1 polegada de altura) em "As You Like It", aparecendo sob seu nome original, 'Donald Gray'.A partir de 1956, como 'Charles' Gray (visto que já havia um ator de um braço só chamado Donald Gray), ele assumiu papéis dramáticos e ganhou aplausos da crítica como Aquiles em "Troilus and Cressida", Macduff em "Macbeth" e como o glutão Sir Epicure Mammon na versão atualizada de Tyrone Guthrie de "O Alquimista", em 1962.Ele repetiu sua atuação em Old Vic como Henry Bolingbroke em sua estréia na Broadway no Winter Garden Theatre em 1956.Uma notável performance posterior, durante uma turnê nos EUA.S.e o Canadá, como o Príncipe de Gales no conto de Peter Stone sobre o famoso ator do século 19, Edmund Kean ("Kean", 1961).Em 1964, Gray ganhou o prêmio Clarence Derwent de Melhor Ator Coadjuvante por sua participação na polêmica peça "Poor Bitos", de Jean Anouilh, coestrelado por Donald Pleasence.Foi-lhe proposto o seu primeiro papel no grande ecrã, repetindo um sucesso nos palcos do West End em 1958, como Capitão Cyril Mavors, no musical satírico Expresso Bongo (1959).
Pelos próximos quarenta anos, Charles Gray, corpulento, de cabelos prateados e maxilar protuberante, usou sua estrutura imponente e voz melíflua com grande efeito para criar para a tela uma galeria memorável de egocêntricos, toffs imperiosos e supervilões suaves e sardônicos .Enquanto suas performances às vezes beiravam o acampamento, Gray alegremente se permitiu ser escalado dentro de sua gama de personagens basicamente antipáticos, que ele poderia interpretar bem e com facilidade.Ele tendia a favorecer a televisão como seu meio preferido, embora alguns de seus papéis mais populares fossem para a tela grande.Entre seu nicho de personagens básicos estavam os frios e pomposos militares pesados (General Gabler em A noite dos generais (1967), ou os perpetuamente zombeteiros e autoritários twits da classe alta (fiel à forma, como desertor da espiã Hillary Vance no Thriller (1973) episódio "Night is the Time for Killing").Em sua melhor forma, ele comandava como o demoníaco acólito Mocata, em The Devil Rides Out (1968) e como o nêmesis de voz aveludada e carinhosa felina de James Bond, Ernst Stavro Blofeld, em Diamonds Are Forever (1971).Ele também foi adequadamente sinistro como Bates the Butler, uma das pistas falsas de The Mirror Crack'd (1980), de Agatha Christie.
Os papéis recorrentes de Gray incluíram Lord Seacroft (sênior, bem como júnior) na minissérie satírica The Upper Crusts (1973) como um aristocrata deprimido, mantendo as aparências depois de ser forçado a viver em um aumentar o conjunto habitacional; e como o irmão sedentário do famoso detetive em 221b Baker Street, Mycroft, em The Seven-Por-Cent Solution (1976). Mais tarde, ele foi utilizado como substituto temporário, primeiro para Edward Hardwicke e, posteriormente, para a estrela hospitalizada Jeremy Brett, em vários episódios da saga Sherlock Holmes (1985-1994) da Granada Television. Gray nunca se casou e morreu de câncer em março de 2000, aos 71 anos.
