Um dos memoráveis fornecedores da vilania da tela nos anos 60, Theo se formou com um B.A. e M.A. em literatura clássica pela Universidade de Stanford e já foi artista residente. Filho do designer de peles Theodore Meyer Marcuse (1893-1983), serviu com distinção como tenente a bordo do USS Tirante durante a Segunda Guerra Mundial, ganhando uma Estrela de Prata e outras citações por bravura. Após a guerra, ele treinou como ator com a companhia de Guthrie McClintic. Especializado em papéis de Shakespeare, ele fez sua estréia na Broadway em 1947 com "Antony and Cleopatra" (como Demetrius) contracenando com Katharine Cornell. Ele então apareceu em "Medea" (1949) com Judith Anderson, novamente encenado e produzido por McClintock; e "King Richard II" (1951) com Betsy Blair e Maurice Evans. No Festival Shakespeariano de Oregon de 1959, Theo atuou tanto em "Twelfth Night" quanto em "The Life and Death of King John".
Seu treinamento clássico o colocou em uma boa posição para os papéis ameaçadores que ele foi incumbido de interpretar na tela, além de sua aparência um tanto sinistra, calva e de olhos evasivos. Ele também parecia um pouco mais velho do que seus anos podem ter sugerido. Theo passou muito tempo servindo seu aprendizado em pequenas partes até estabelecer uma reputação como um dialético habilidoso, idealmente escalado como uma variedade de europeus orientais, oficiais nazistas arrogantes ou figuras do crime de origem árabe, italiana ou judaica. Ele frequentemente se voltava para interpretações cômicas da vilania, notadamente para Get Smart (1965) e Hogan's Heroes (1965). Seu Zoltan Schubach na paródia de espião O Último dos Agentes Secretos? (1966) (quase certamente uma paródia do supervilão de Bond Ernst Stavro Blofeld) pode muito bem ter inspirado o personagem de Austin Powers, Dr. Evil.
Na ocasião, Theo escapou de sua classificação. Ele foi particularmente eficaz como o simpático cientista Dr. Noel Markham em "The Leeches", um dos melhores episódios iniciais de The Invaders (1967). Ele é particularmente bem lembrado como Korob, uma forma de vida extra-galáctica em forma humanóide que capturou vários membros da tripulação da Enterprise no episódio Star Trek: The Original Series (1966) "Catspaw" '.
A vida de Theo foi tragicamente interrompida aos 47 anos, como resultado de um acidente de carro enquanto dirigia alcoolizado.
