Distinto ator de personagem e um tempo ídolo da matinê Geoffrey Toone apareceu em algumas das mais famosas produções teatrais de Londres do século XX. Um valente do Old Vic Theatre desde o início dos anos 1930, ele trabalhou com estrelas como Ralph Richardson e Roger Livesey e passou a aparecer na magistral produção de John Gielgud de 1934 de Hamlet, Romeo e Julieta (1935) com Gielgud e Laurence Olivier, e a produção de guerra de Lady Windemere's Fan (1945) desenhada por Cecil Beaton.
A aparência impressionante de Toone como um jovem ator tornava-o um dos favoritos do público do pré-guerra. Um crítico que comentou sobre as "características esculpidas" de Toone disse que o ator "poderia ter saído de uma pintura de Sargent".
Em sua carreira posterior, a poderosa presença de palco de Toone e sua inteligência aguda fizeram com que ele emergisse como um ator principal e ele se tornou um dos artistas mais ocupados da televisão. Ele foi frequentemente escalado como um aristocrata ou militar em séries como The Avengers (1961) e Jeeves and Wooster (1990) e se tornou um nome familiar quando interpretou o vingativo nazista Von Gelb na série de espionagem infantil Freewheelers ( 1968).
Toone teve uma carreira cinematográfica prolífica, que incluiu papéis como Sir Edward Ramsay em The King and I (1956), Harold Hubbard em The Entertainer (1960) e vários filmes de terror, incluindo The Terror of the Tongs (1961) e Dr. Crippen ( 1963).
Sua carreira posterior foi passada principalmente trabalhando na televisão na Grã-Bretanha e na América. Ele se aposentou em Denville Hall, a casa de repouso do ator em Northwood, Middlesex, onde morreu em 1º de junho de 2005, aos 94 anos.
Por muitos anos ele dividiu uma casa com o ator Frank Middlemass.
