Aliki Vougiouklaki nasceu em 1934 (ou 1933, segundo algumas fontes), em Maroussi Attikis, Grécia.Ela estudou na Escola de Drama do Teatro Nacional Grego e fez sua estreia no palco em uma produção de Atenas de 1953 de "Le malade imaginaire" de Molière.Mais ou menos na mesma época, ela fez sua estréia no cinema em O Ratinho (1954).O final dos anos 1950 foi seu período de descoberta: ela estrelou uma revivificação bem-sucedida de "Pigmalião" de George Bernard Shaw (como Eliza Doolittle) e teve o papel principal em um filme muito popular, Maiden's Cheek (1959).Ela se tornou instantaneamente a estrela mais popular da Grécia, criou seu grupo de palco pessoal (com um repertório que inclui "Lysistrata" de Aristófanes, "Sweet Bird of Youth" de Tennessee Williams e "Antigone" de Sófocles) e estrelou em muitos filmes, comédias leves e melodramas (em muitos deles ela co-estrelou com Dimitris Papamichael, que foi seu marido e parceiro de teatro durante 1965-1974).Seu filme Ypolohagos Natassa (1970) foi o maior ganhador de dinheiro da história do cinema grego.
