Kalki Koechlin nasceu de pais franceses em uma pequena vila em Pondicherry. Seus pais vieram para a Índia como hippies na década de 1970 e se estabeleceram lá depois que se apaixonaram pelo país. Seus pais são devotos de Sri Aurobindo.
Kalki estava estudando em Ooty quando seus pais insistiram que ela frequentasse a universidade. Ela estudou drama e teatro na Goldsmiths, University of London, onde também trabalhou por dois anos com uma companhia de teatro chamada Theatre of Relativity. Ela atuou em várias peças, incluindo "The Blue Room" de David Hare, "The Dispute" de Marivaux e uma peça inventada chamada "The Rise of the Wild Hunt" durante sua passagem de dois anos com o grupo de teatro.
Kalki mais tarde decidiu se mudar para Mumbai para tentar a sorte no cinema indiano. Ela estava fazendo trabalhos de modelo para comerciais de televisão antes de ser selecionada para o papel de Chandramukhi (Chanda) em Dev.D (2009). Kalki, que fala Tamil, Inglês e Francês, teve que aprender Hindi para se preparar para seu papel em Dev.D (2009). Ela estava apreensiva sobre como as pessoas iriam julgá-la depois de vê-la no papel.
Ela ganhou o prêmio MetroPlus Playwright de 2009 do The Hindu, junto com Prashant Prakash, por sua entrada em coautoria "Mulher-esqueleto". Kalki também atuou na peça "Cabelo" dirigida por Ajay Krishnan.
