Chloé Louise Booyens começou no videoclipe, curta-metragem e TV, incluindo a minissérie Whirpool (2017). Estreando no cinema em 2018 em The Art of War (2018), ela fez sua estréia no West End em Agatha Christie's Witness for the Prosecution, indicada ao prêmio Olivier (novembro de 2018 a maio de 2019). Aparecendo no multipremiado Olhouser (2018), no mesmo ano ela apareceu em Searching for Cowardice (2020) da BBC 4, At Dead Of Night (2020) e em Bollywood para Jawaani Jaaneman (2020). Ela faz a voz de um soldado no filme de comédia de ação e espionagem de Matthew Vaughn, The King's Man (2021).